梁斌斌，彭怡刚，王子默，巴伟伟，高 翔，刘 超
(原子高科股份有限公司，北京 102413)
β射线测厚仪对纸张、塑料薄膜、锂电池极片涂布生产线的产品质量控制起着关键的作用，决定着产品质量的好坏。85Kr源是常见的测厚源之一，随着国内经济不断增长，纸张、塑料薄膜、锂电池极片涂布生产线数量剧增，据估计，每年全国的85Kr源的需求量至少有1 000枚。85Kr测厚源是气体密封源，85Kr核素的半衰期为10.7 a，发射β射线，β射线能量最大为0.672 MeV[1-2]，Kr气为无色无味的惰性气体，泄漏后会对环境和人都会造成的一定的辐射影响[3-7]。
85Kr测厚源中源窗与壳体的焊接最重要，为制备外观良好且质量合格的85Kr测厚源，本文对85Kr测厚源结构进行设计，考察多种焊接工艺并对参数进行优化，同时采用氦质谱检漏法、放射性气体泄露检验法及活度检验法对制备的85Kr测厚源检测，评价产品密封性能，采用破坏性金相检验方法，对焊缝进行金相分析和熔深测量，评定其焊接性能，为制备合格的85Kr密封放射源，同时为产品上市销售提供技术参数。
1.1 原材料
85Kr测厚源结构主要包含：壳体、源窗、导管以及85Kr原料气，其中，85Kr源壳体采用304不锈钢材质，源窗采用超薄不锈钢薄膜，厚度20～30 μm，导气管采用无氧铜管。85Kr原料气购自英国的RAIMS 公司。
1.2 焊接检验设备
激光焊机：SFP150，深圳大族激光科技股份有限公司；
真空电子束焊机：ZD-VEBW-150-15-06，河北志成束源科技有限公司；
真空钎焊委托中科院金属所完成。
氦质谱检漏仪：ASM340，普发真空技术有限公司；
NaI γ能谱仪：DigiBASE，美国ORTEC公司；
放射性气体泄露检验：自研设备，系统总体积1.5 L，气流循环速度8～10 L/min；
金相显微镜：Leica DM4M，徕卡(Leica)。
2.1 85Kr测厚源结构设计
85Kr测厚源的结构示意图示于图1，源窗为β射线的输出端，为增加β粒子输出，源窗厚度仅几十微米。85Kr测厚源密封包括铜导气管与壳体的连接、测厚源源窗与壳体的连接、后盖与壳体的连接三道工序。铜导气管与壳体、壳体和后盖均为紧配合状态，以保证焊接密封性。在β射线输出端，源窗和壳体的连接采用侧环焊，为焊接薄窗和壳体，加工了工艺压环，组成合适的工装。压环保证焊接时的良好散热，同时也能保证焊接质量和焊接参数的稳定。为了焊缝美观，在壳体侧需要开工艺槽，以保证焊边厚度约为0.5～1.2 mm。在加工薄窗时，为提高焊接成功率，源窗直径比壳体直径大0.05 mm。为了保护切断后的充气铜管，增加源壳后盖，提高源的密封性等级。源壳后盖形状比较均匀，后盖高度不超过10 mm，直径不超过8 mm。
图1 85Kr测厚源结构示意图Fig.1 The structure of 85Kr thickness gauge source
2.2 85Kr测厚源焊接
2.2.1铜管与壳体的焊接 由于铜管和壳体材质不同，本研究采用真空钎焊技术，焊料为银基钎料。为改善钎焊工艺，提高焊料与源壳的焊接密封性能[8-10]，提升源壳的美观性，在真空钎焊前，钛壳表面镀镍。优化钎焊温度850～950 ℃，钎焊时间30～40 min，经过泄露检验，判断工艺是否满足要求。
2.2.2源窗和壳体的焊接 采用夹具将壳体、源窗、压环紧紧夹合，然后采用能量集中的真空电子束来完成。影响电子束焊接的关键参数为电流和焊接速度[11-13]，通过电流和焊接速度实验摸索最佳的焊接工艺参数，然后采用优化的焊接工艺参数制备样品，并对焊缝进行金相分析。拟采用电子束焊工艺参数电流范围5～10 mA，转速范围10～15 mm/s。焊接后对源壳进行氦质谱检漏，并以漏率筛选工艺参数。
2.2.3源壳后盖与壳体的焊接 采用激光焊，焊接前用丙酮清洗后盖并烘干。装配前，对壳体焊边和后盖的焊边进行酒精或丙酮擦拭，再用干脱脂棉擦拭一遍。影响激光焊接的关键参数为激光功率和焊接速度，采用激光焊工艺参数初始功率范围160～200 W，速度范围1～2 mm/s，氩气流速10 L/min。
2.3 85Kr测厚源充气
制备85Kr测厚源时，先配置一定比活度的放射性气体，通过铜导气管充入制备好的测厚源壳，充气完毕，切断铜管，再加上壳后盖进行焊接密封[14]。为了源的安全性，充Kr气的压力低于大气压，保证源壳内部负压，避免源壳内气体泄漏。
2.4 85Kr测厚源检验
2.4.185Kr测厚源充气前检验 为保证充气工艺过程中不发生放射性气体泄露，造成人员伤害，环境污染，充气前源壳需进行氦质谱密封性泄漏检验，漏率小于1.0×10-9Pa·m3·s-1才可进行后续充气工艺。同时本研究制备的85Kr测厚源需满足国标GB 4075—2009/C33222对放射源的要求，即温度3级、外压3级、冲击2级、振动2级、穿刺2级[15]。
2.4.285Kr源产品活度检验 对制备后的85Kr源产品进行活度检验，由于85Kr为β源，活度较难直接测得。本研究采用间接测量法，即采用NaI γ能谱仪测量其全能峰面积，参照标准源的全能峰面积，得到其活度。在测量时选择全能峰与其接近的137Cs作为标准源，85Kr源的活度计算如下：
(1)
式中，AKr：待测85Kr源活度，Bq；
ACs：标准137Cs源的活度，Bq；
ξ：校准系数，为198。
2.4.3放射性气体85Kr泄漏检验 按照GB/T 15849—1995对放射源制备的要求，85Kr测厚源制备完毕后，对85Kr源进行泄漏检验，国标要求85Kr测厚源泄露不超过4 kBq/24 h[16]。
85Kr测厚源其他射气检验法示于图2。将85Kr测厚源置于密封的小罐中，保持60 kPa的负压放置24 h，然后补气使小罐至常压，并连接至带有已校准的放射性气体检测仪的循环管路中，开启循环一定时间，充分混合均匀后通过放射性气体检测仪测定放射性气体浓度(单位Bq/L)，再乘以管道体积，即可测得密封小罐中85Kr的泄漏量(单位为Bq)。
图2 85Kr测厚源其他射气检验法示意图Fig.2 Diagram of other emission test methods for 85Kr
2.5 金相分析
在85Kr制备过程中，源窗与壳体的焊接较为关键，涉及微米级薄窗与壳体的焊接，焊接性能直接影响放射源的密封性能。
对制备的85Kr测厚源，采用破坏性检验方法，对焊缝进行剖面切割，金相制样，观察焊缝组织形态和焊接熔深。
3.1 真空钎焊
真空钎焊工艺主要用来完成铜管与壳体的焊接，焊接质量依据氦质谱检漏仪进行测试分析。工艺实验参数和氦质谱检漏结果列于表1。由表1数据可知，钎焊温度约900 ℃，钎焊时间约30 min，氦质谱泄露检验漏率最小，因此最佳工艺参数确定为钎焊温度900 ℃，钎焊时间30 min。
表1 真空钎焊工艺实验参数Table 1 Test parameters of vacuum brazing
3.2 电子束焊
电子束焊接工艺主要用于源窗与壳体的焊接，焊接质量依据氦质谱检漏仪进行测试分析。工艺实验参数和氦质谱检漏结果列于表2，以氦质谱检漏漏率小于1.0×10-9Pa·m3·s-1为合格标准，由表2可知，1#、2#、5#、6#、7#、8#均满足漏率要求，并且5#、6#试样漏率比其余试样更低，因此，电子束焊工艺参数确定为电流7 mA、焊接转速13 mm/s。
3.3 激光焊接
激光工艺主要用于源壳后盖与壳体的焊接，采用氦质谱进行焊接质量分析。表3为焊接后盖的焊接参数，由表3数据可知，焊接功率160～170 W时，焊缝外观良好，但是氦质谱检漏显示，漏率较高；
采用较高功率190～200 W时，漏率较低，但是焊缝外观质量较差，氧化严重。因此，最终经过优化，认为焊接功率控制在180～185 W，焊接速度为2 mm/s时，能获得外观质量与漏率均满足要求的源壳。
表2 电子束焊工艺实验参数Table 2 Test parameters of electron beam welding
表3 焊接后盖的焊接实验参数Table 3 Parameters of cap welding
3.4 85Kr测厚源活度检验
对于制备好，经泄露检验合格的85Kr测厚源，采用NaI γ能谱仪进行放射性活度检验，检验时，放射源距NaI γ能谱探头约0.8 m，周围采用铅桶屏蔽，采用3次测量数据，结果取平均值，测量结果列于表4。标准137Cs源活度约0.39 mCi，则根据公式(1)可计算得到KR01-KR05编号的85Kr测厚源活度约300 mCi。
表4 85Kr源和137Cs标准源活度测量Table 4 Results of activity measurement for 85Kr and 137Cs
3.5 放射性气体泄漏检验
制备好的85Kr测厚源，形成产品上市前，需按照国标GB/T 15849—1995的规定，进行放射性气体泄露检验。表5为静止24 h后，85Kr测厚源泄漏检验结果，表5结果表明所制备的KR01-KR05编号的85Kr测厚源，测试结果在130～145 Bq之间，远低于国标规定的4 kBq/24 h，因此，认为制备的放射源密封性非常好。
表5 85Kr测厚源其他射气检验结果Table 5 Results of other emission test for 85Kr
3.6 金相分析
采用本研究选定的焊接工艺，针对漏率最小的焊接试样5#和6#，经过剖面切割，金相制样，其焊缝截面如图3、图4所示，发现无论是0°角截面还是180°角截面，在整体结构的微观形貌、焊缝显微放大像以及焊趾的显微放大像中，都未发现明显的裂纹、未焊透、未熔合等焊接缺陷，同时源窗膜完好，源窗中未存在贯穿性裂纹或者大尺寸气泡。
a——源壳窗口电子束焊缝金相照片；
b——焊缝热影响区金相照片图3 5#样品焊缝金相检验结果Fig.3 Metallographic results of sample 5
a——源壳窗口电子束焊缝金相照片；
b——焊缝热影响区金相照片图4 6#号样品焊缝金相检验结果Fig.4 Metallographic results of sample 6
经过熔深测量，结果列于表6，从表6可以看出，最大焊接熔深约为0.73 mm，较大的焊接熔深能够保证焊缝的力学性能，从而保证85Kr测厚源的密封性能。
表6 样品的的最大焊接熔深Table 6 Welding depth of samples
通过合理的结构设计、优选的焊接工艺参数、检验方法，实现了高质量、高密封性的85Kr测厚源的制备。通过焊接工艺参数优化，得到真空钎焊焊接温度约900 ℃，时间约30 min；
电子束焊焊接电流7 mA，焊接转速13 mm/s；
激光焊接功率180～185 W，焊接速度2 mm/s。通过金相检验分析，在选定的工艺参数条件下，制备的样件焊缝中未发现明显的裂纹、未焊透、未熔合等焊接缺陷，最大焊接熔深约0.73 mm。通过对测厚源进行氦质谱泄漏检验、产品放射性活度检验、产品放射性气体85Kr泄漏检验，采用选定的工艺参数制备的85Kr测厚源满足国家标准GB/T 15849—1995、GB 4075—2009/C33222的相关要求和客户对产品安全、使用寿命的需求。