罗巍巍,冯 涛,2,屠德刚,王世昌
(1.武汉科技大学资源与环境工程学院，武汉 430081；
2.冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室，武汉 430081)
矿业、工业“三废”、农用化学品及汽车尾气是土壤环境中重金属污染的主要来源[1-2]。随着经济发展，重金属污染物的排放量增加，并在土壤环境中快速积累，可能超过有毒浓度水平，从而引发人体健康风险[3-4]。重金属污染物在土壤中残留时间长，难以降解，一般只能发生迁移与形态的转化[5]。长期暴露于重金属污染的环境中，污染物能够通过不同暴露途径进入并富集在人体内，对人体器官造成损伤[6-7]。如长期暴露于镉、铅、汞环境中，会对肾脏、骨骼、神经、皮肤黏膜造成不同程度的损害[8-9]。因此，急需对污染场地进行健康风险评估，为场地后期的风险管控和治理提供科学依据。
我国于2000年引入污染场地风险评估，国家和地方风险评估技术导则推荐的风险评估流程和方法与国际早期的方法基本一致[10-11]。目前，评估土壤中重金属污染物对人体产生的健康风险主要采用危害商(Hazard Quotient，HQ)、危害指数(Hazard Index，HI)方法[12]。该方法未关注污染物对人体器官产生的负面效应，同时忽略了重金属间的复合效应[13]。美国毒物和疾病登记署(ATSDR)提出的靶器官毒性剂量法(TTD)，能够评价污染物对人体器官的危害水平，但是该方法存在的不足是将重金属污染物在器官中的复合效应简单地认为线性叠加[14]。美国环保署(EPA)提出的证据权重分析模型(Weight of Evidence，WOE)在TTD模型的基础上，考虑重金属在靶器官内的复合效应，修正靶器官的危害指数值[15]。通过结合TTD和WOE模型，可以更加真实地反应土壤环境中多种重金属对人体靶器官产生的健康风险。因此，本研究选取华中地区某硫酸厂遗留场地为研究对象，在《建设用地土壤污染风险评估技术导则》(HJ25.3-2019)(以下简称《导则》)暴露评估模型基础上[16]，采用TTD和WOE模型，分析多种重金属在同种介质中对人体靶器官的健康风险，并将其与常规的健康风险评估方法进行比较。为类似土壤污染风险评估提供新方法、新思路具有积极意义。
1.1 研究区概况
研究对象为华中地区某硫酸厂遗留场地，该场地所在区域以平原为主，地势由东向西走低，平均海拔约21m。场地土质主要为粉质粘土、粉砂、粉土等。该硫酸厂于1985年建成投产，占地30余亩，2017年停产搬迁。生产经营期间，露天堆放的生产原料经雨水冲刷、堆放区地面下陷、生产和运输过程中发生泄露事故等原因，造成部分重金属迁移到土壤中导致重金属污染。
1.2 样品采集与分析
2017年对该场地进行了表层土壤采样调查，根据《场地环境监测技术导则》(HJ25.2-2014)规范要求，采用系统布点法，按20m×20m的规格进行布点。共在场地内布设45个取样点，采集深度范围为0～0.5m，平行样取10%，总计采集49个土壤样品，土壤采样点分布见图1。以上样品均送至湖北天欧检测中心进行土壤样品分析测定。土壤中As、Hg采用原子荧光光度法测定，Cd、Pb采用原子吸收分光光度法测定，Cr、Cu、Ni采用电感耦合等离子发射光谱法测定；
采用Excel2016和SPSS22.0软件对数据结果进行统计和分析。
图1 土壤采样点分布图Fig.1 Distribution of soil sampling points
1.3 常规健康风险评估模型
污染物可经由不同途径迁移和到达受体人群，其中经口摄入在多数情况下被视为主要的途径[18-19]。在居住用地方式下，主要受体人群为成人和儿童。单位体重儿童所摄入的土壤污染物浓度要高于成人，且受儿童行为、生理特征的影响，通常依据儿童期的暴露来评估污染物的非致癌危害效应。本文重点关注经口摄入土壤这一主要暴露途径，采用《导则》中的暴露评估推荐模型来计算经口摄入土壤暴露量：
(1)
公式(1)中，OISERnc为经口摄入土壤暴露量，kg土壤/kg体重/d；
其余参数的定义及取值，详见表1。评估模型所涉及的暴露参数取值均为《导则》推荐值。
表1 风险评估模型参数取值Tab.1 Values of parameters in risk assessment model
《导则》中经口摄入土壤途径的危害商计算模型：
(2)
式中，HQois为经口摄入土壤途径的危害商，无量纲；
Csur为土壤中污染物浓度，mg/kg；
RfDo为经口摄入参考剂量，mg污染物/kg体重/d。
国际上通常采用美国EPA的血铅模型来评估铅污染土壤对人体的健康风险[20-21]。该法采用生物动力学坡度因子(BKSF)表征环境铅暴露与孕妇胎儿血铅含量的线性关系[22～24]：
(3)
式中，PbBfetal,0.95为胎儿血铅浓度分布的95%上限值，μg/dL；
PbS为土壤中铅的浓度，μg/g；
其余参数的定义及取值，详见表2。
表2 血铅模型参数取值Tab.2 Values of parameters in blood lead model
1.4 基于靶器官的健康风险评估模型
1.4.1 TTD模型
在《导则》暴露评估模型的基础上采用TTD作为参考剂量，关注多种重金属污染物能够产生毒性效应的靶器官，通过下列模型计算相应靶器官的HQ和HI值：
(4)
(5)
式中，TTDendpoint为靶器官的毒性剂量，mg/kg；
HQendpoint为污染物靶器官的危害商值，无量纲；
HQendpoint为污染物靶器官的危害指数值，无量纲。
1.4.2 WOE模型
证据权重模型(WOE)基于靶器官毒性剂量法，通过分析重金属污染物间的复合效应对人体器官产生的负面影响，以修正危害指数值。计算公式如下：
(6)
(7)
(8)
式中，Fi,j为污染物j作用于i的暴露因子，无量纲；
HQ为污染物的危害商值，无量纲；
HIadd为污染物基于剂量相加的危害指数值，无量纲；
Bi,j为污染物j作用于污染物i的证据权重因子，无量纲；
G为相对权重因子，无量纲；
M为相互作用等级，推荐值为5；
HII为危害指数值，无量纲。
2.1 土壤重金属含量特征
重金属As、Cd、Pb、Hg、Cu、Ni的筛选值选取参考《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB36600-2018)[17]中的第一类用地，重金属Cr筛选值选取参考北京市《场地土壤环境风险评价筛选值》(DB11/T811-2011)中的住宅用地。表层土壤中各种重金属含量统计情况见表3。其中重金属含量最大值超过《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB36600-2018)[17]中的第一类用地筛选值的有3种，分别是As、Cd和Pb。因此，选取As、Cd和Pb为关注污染物。
表3 表层土壤中重金属含量统计情况Tab.3 Statistics of heavy metal contents in topsoil
2.2 常规健康风险评估
As、Cd的RfDo分别为0.0003、0.001mg/kg/d。根据公式(1)计算得出暴露量约为9.99×10-6kg/kg/d。0～0.5m土壤中49个样品As、Cd、Pb的95%UCL值为237.95、4.23、580.14mg/kg。根据公式(2)计算出As、Cd的HQ值分别为15.847、0.085，As的危害商大于1，2种重金属的累计风险HI值为15.932。经(3)式计算，胎儿血铅95%UCL为10.11μg/dL，大于临界值10.0μg/dL。该场地As、Pb污染对人体的健康风险不可接受。
2.3 基于TTD的健康风险评估
单一重金属具有一个暴露临界剂量和多个靶器官毒性剂量，当污染物浓度高于临界剂量时(即经口摄入参考剂量RfDo)，还可能会对其他器官产生不利影响[25]。常规的健康风险评估方法计算各污染物累计的危害指数，但却忽略了污染物对靶器官的影响。靶器官毒性剂量法(TTD)是对重金属产生毒性作用的靶器官进行风险评估。因此，在导则暴露评估模型基础上，采用TTD模型分析多种重金属对受体靶器官的健康风险。
根据《交互作用简介的编制导则》[14]、《砷、镉、铬、铅的交互作用》[26]，各重金属靶器官信息及靶器官对应的TTD见表4。经式(4)、式(5)计算经口摄入土壤途径污染物靶器官的HQ、HI值，如表4所示。As的HI靶器官为27.757；
Cd的HI靶器官值为0.502；
Pb的HI靶器官为3.583。研究区表层土壤中Cd对应靶器官的危害水平可接受，而As对应靶器官的HI值约是可接受危害指数的28倍。三种重金属对所有靶器官的总HI值为31.842，也大于安全阈值1。与常规的健康风险评估结果比较可以发现，基于靶器官的健康风险更高，考虑污染物对人体器官的影响是很有必要的。观察表4可以发现，除皮肤外，其它器官均受到两种或两种以上重金属污染物共同作用，三种重金属共同作用的靶器官神经、肾脏、心血管和血液HIAs+Cd+Pb值分别为9.147、0.536、8.943和5.026；
Cd和Pb共同作用的靶器官睾丸HICd+Pb值为0.267；
As作用的靶器官皮肤HIAs值7.923。三种重金属对神经、心血管、血液和皮肤均超出了可接受风险水平。三种重金属对靶器官危害水平为神经>心血管>血液>肾脏>睾丸，表明研究区土壤重金属对神经的影响最大。
表4 靶器官的TTD值、HQ值和HI值Tab.4 TTD, HQ and HI value in target organ
2.4 基于WOE的健康风险评估
常规健康风险评估方法与TTD模型假设各种重金属污染物的相互作用为线性叠加关系，这样显然是不合理的。实际上，如果重金属间相互作用大于相加性，常规评估方法可能低估健康风险；
如果相互作用小于相加性，则可能高估健康风险。证据权重法(WOE)考虑污染物间是否存在明确或潜在的相互作用，来对健康风险评估结果进行修正。
根据《交互作用简介的编制导则》[14]，选取神经、肾脏、血液和睾丸作为评价对象。重金属污染物间的相互作用程度以证据权重因子B来表示，B取1.0或-1.0时，表示污染物间的相互作用已被证明能够对人类健康产生影响，并且相互作用的方向是明确的；
B取0.75或-0.5时，表示在合适的动物模型中已经证明了污染物间的相互作用，可能对人类健康产生潜在的影响，详见表5。根据《砷、镉、铬、铅的交互作用》[26]中三种重金属毒性数据，B取值，见图2。
表5 5证据权证因子取值Tab.5 Value of the weight of evidence
图2 As、Cd和Pb在不同靶器官的证据权重因子取值(B)Fig.2 Value of B for the different target organ to As, Cd and Pb
根据公式(6)～(8)计算，神经、肾脏、血液和睾丸的HII值分别为14.176、0.309、2.711和0.547，WOE模型计算的HII值分别是TDD模型HI值的1.55、0.58、0.54和2.05倍，三种重金属对靶器官总非致癌风险指数HII为34.609。经WOE模型计算，三种重金属对神经和睾丸的HII值大于TTD模型所计算得出的HI值，对肾脏和血液的HII值小于TTD模型所计算得出的HI值。在TTD模型的计算结果中，三种重金属对肾脏的危害水平大于睾丸，而在WOE模型中得出的结果相反，睾丸的危害水平大于肾脏。靶器官的健康风险评估结果会受到重金属污染物间的复合效应的影响，因此，不能忽视重金属间的复合效应。
3.1 采用靶器官毒性计量法能够表征多种重金属对单一靶器官的健康风险。As、Cd和Pb对靶器官的危害水平为神经>心血管>血液>肾脏>睾丸，表明研究区土壤重金属对神经的影响最大。
3.2 对比TTD与WOE模型结果，As、Cd和Pb在神经和睾丸内的表现为协同，在肾脏和血液内表现为拮抗。因此，考虑重金属间的复合效应对靶器官评估结果的影响是必要的。
3.3 TTD和WOE模型得出的危害指数值均大于常规评估方法。TTD和WOE模型能表征重金属对人体多个特定器官的健康风险，能够更真实地反映土壤重金属对人体的健康风险，对污染场地土壤环境的风险管控和治理提供重要的指导意义。
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