郑 全，钟巍华，王成龙，白 冰，宁广胜，杨 文
(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所，北京 102413)
目前国际上正在大力发展第4代反应堆，相比当前普遍的第3代反应堆具有可持续能力好、安全可靠性高、经济性好等优点[1-2]。T91钢是具有优良耐高温性能的马氏体钢，是第4代反应堆蒸汽发生器、压力容器等部件的重要候选结构材料[2-3]。由于需要长时间在高温、中子辐照环境下服役，而蠕变损坏是材料在高温环境服役时的主要失效形式之一[4]，为确保材料服役的安全性，必须获得材料中子辐照后的蠕变性能。采用标准尺寸试样研究辐照后蠕变性能时存在感生放射性强、辐照空间有限和辐照参数梯度过大等问题，因此必须使用小尺寸试样[5]。但缩小试样尺寸可能引发尺寸效应，影响样品的力学行为，进而影响蠕变性能测试结果[6]。因此，国内外开展了一些针对样品尺寸对蠕变行为影响的研究。
为掌握T91钢蠕变试样尺寸变化对其性能的影响，本文拟针对标准尺寸试样及小尺寸试样进行高温蠕变试验，对蠕变试样断口进行微观分析，研究样品尺寸变化对蠕变曲线、蠕变断裂时间、蠕变断口等蠕变行为的影响，并对其机理进行分析，以期为通过小尺寸试样评价国产T91钢蠕变性能提供技术支持。
国产T91钢(1 050 ℃保温50 min后空冷淬火，760 ℃、1.5 h回火处理)，其元素组成列于表1。将其制作为两种蠕变试样：标准棒状试样和小片状试样，其规格尺寸如图1所示。标准棒状试样按照《金属材料 单轴拉伸蠕变试验方法》(GB/T 2039—2012)[11]的要求制作，标距段长度为25 mm、直径为5 mm；
小片状试样参考SS-J样品制备要求[5]进行制作，标距段长度5 mm、横截面尺寸为1.5 mm×0.75 mm。
表1 T91钢的元素组成Table 1 Element composition of T91 steel
图1 蠕变试样规格尺寸Fig.1 Creep specimen size
两种试样均按照《金属材料 单轴拉伸蠕变试验方法》(GB/T 2039—2012)在MTS GWT1104型蠕变机上进行高温蠕变试验。试验温度由蠕变机配备的对开式大气炉控制，分上、中、下三段控温，实际试验温度与设定温度的差距在4 ℃以内，满足标准要求。具体方法为：蠕变试验前，将试样装卡到匹配的夹具上，再将试样与蠕变夹具整体安装到蠕变机上，其中标准棒状试样与夹具采用螺纹连接、小片状试样与夹具采用悬挂连接。安装完成后按要求加热至试验温度，保温1 h后加载。蠕变试验时试样发生的形变由光栅尺测量。
蠕变试验中的初始应力通常为试验温度下屈服应力的2/3左右[9,12]；
对试验应力与屈服应力的比值范围无明确要求，如Guguloth等[12]研究91级钢550～625 ℃蠕变性能时该比值变化范围为0.32～0.82，Shrestha等[13]究91级钢600～700 ℃蠕变性能时该比值变化范围为0.39～1.24。因此在测试T91钢700 ℃蠕变性能时，首先选择的试验应力为100 MPa；
在研究应力和温度对两种试样的蠕变行为影响时，为防止试样被严重氧化，需在保证能显示蠕变性能变化规律的蠕变应力、温度变化范围的同时确保小片状试样的试验时间，最终确定的蠕变测试主要参数列于表2，试验温度为675～725 ℃、蠕变应力为80～120 MPa。
表2 蠕变试验的主要参数Table 2 Main parameter of creep test
蠕变测试结束后使用扫描电子显微镜(SEM)进行断口分析，使用Nano Measurer软件测量各试样断口SEM图像中的韧窝尺寸，每个断口测量30个韧窝尺寸后取平均值。
2.1 样品尺寸对蠕变试验结果的影响
1) 蠕变曲线
标准棒状试样和小片状试样的蠕变应力-时间曲线示于图2。由图2可知，两种试样在各试验条件下的蠕变曲线均可分为3个变形阶段：减速蠕变阶段、稳态蠕变阶段和加速蠕变阶段。在减速蠕变阶段，蠕变速率随时间的延长而减小，材料变形抗力随时间的延长而增大；
稳态蠕变阶段所用时间最长，在该阶段蠕变速率变化较小，变形引起的加工硬化与动态回复速率达到平衡；
在加速蠕变阶段，蠕变速率不断增大直至材料断裂，试样产生空洞、有效截面积降低，使得试样真应力变大、最终颈缩断裂[14]。对比发现，在相同测试条件下，小片状试样的稳态蠕变速率更低、稳态蠕变阶段更长，蠕变断裂时间更长。
图2 标准棒状试样和小片状试样的蠕变曲线Fig.2 Creep curve of standard rod specimen and small piece specimen
蠕变应力和温度对T91钢蠕变曲线的影响分别示于图3、4。由图3、4可见，标准棒状试样和小片状试样的蠕变性能随温度、应力的变化规律相近：当温度恒定(700 ℃)时，随着蠕变应力的增大，蠕变速率加快，稳态蠕变阶段缩短，蠕变断裂时间减少；
当蠕变应力恒定(100 MPa)时，随着温度的升高，蠕变速率加快、稳态蠕变阶段缩短，蠕变断裂时间减少。分析相同试验条件下小片状试样与标准棒状试样的断裂时间比(简称断裂时间比)及稳态蠕变速率比(简称稳态速率比)，结果显示，700 ℃时，蠕变应力从80 MPa提升至100 MPa，断裂时间比从6.9下降至5.9、稳态速率比约为0.28，变化不大；
蠕变应力从100 MPa提升至120 MPa，断裂时间比从5.9上升为11、稳态速率比从0.28下降至0.082，变化显著。蠕变应力为100 MPa时，蠕变温度从675 ℃上升至700 ℃，断裂时间比从约1.7上升至5.9、稳态速率比从0.8下降至0.28；
蠕变温度从700 ℃上升至725 ℃，断裂时间比从约5.9下降至2.1、稳态速率比从0.28上升至0.65。
图3 蠕变应力对T91钢蠕变曲线的影响Fig.3 Effect of creep stress on creep curve of T91 steel
图4 温度对T91钢蠕变曲线影响Fig.4 Effect of temperature on creep curve of T91 steel
2) 蠕变断裂时间-应力关系
蠕变断裂时间(tr)是高温结构强度设计和寿命估算的重要依据[15]。为方便小片状试样蠕变数据在结构强度设计和寿命估算中的应用，需要探究相同条件下两种试样蠕变断裂时间的差异及转换关系。
蠕变断裂时间通常由双对数等温线法对材料一定温度下的蠕变性能进行外推获得，经验公式为：
tr=Aσ-B
(1)
式中：σ为蠕变应力，MPa；
A、B为系数[16]。
根据式(1)对两种T91试样的700 ℃蠕变性能进行拟合，获得的T91钢700 ℃蠕变应力与断裂时间的关系示于图5。由图5可得，标准棒状试样的tr=4.636×1016σ-7.741，小片状试样的tr=9.343×1017σ-8.917。
由此可进一步得到标准棒状试样和小片状试样700 ℃蠕变断裂时间的关系：
(2)
式中，trod和tsheet分别为标准棒状试样和小片状试样的蠕变断裂时间。
图5 T91钢应力-断裂时间关系Fig.5 Stress-fracture time relationship of T91 steel
3) 蠕变激活能
蠕变测试结果表明，稳态蠕变阶段行为的不同是造成小片试样和标准试样性能差异的重要原因。在该变形阶段，相比于标准棒状试样，小片状试样稳态蠕变速率更低。此差异可由蠕变变形机制或受力状态的改变导致[17-18]。其中，蠕变变形机制变化会导致位错运动难易程度变化，进而导致蠕变激活能改变[17]。蠕变激活能和稳态蠕变速率间的关系遵循Arrhenius定律[19]，可表示为：
(3)
T91钢675～725 ℃蠕变激活能拟合计算结果示于图6。图6表明，两种试样激活能分别为686.1 kJ/mol(标准棒状试样)和682.8 kJ/mol(小片状试样)，基本相同，说明样品尺寸变化未对T91钢700 ℃蠕变变形机制造成明显影响。
图6 T91钢蠕变激活能拟合结果Fig.6 Fitting result on creep activation energy of T91 steel
2.2 样品尺寸对蠕变性能影响的微观机理分析
两种试样在700 ℃、不同蠕变应力(80～120 MPa)下的蠕变断口微观形貌示于图7。图7表明：所有蠕变断口均主要由纤维区构成，无放射区和明显的剪切唇，这说明T91钢韧性较好，所有试样断裂时均未发生剪切型低能量撕裂[20]；
所有蠕变断口均主要由韧窝组成，说明T91钢在700 ℃、80～120 MPa下的蠕变主要断裂类型为微孔聚集型韧性断裂，该结果与Jürgen等[9]对P91钢棒状试样蠕变断口的观察结果一致。以上现象表明，试样尺寸变化未对蠕变断裂微观形貌产生影响。
a——标准棒状试样，80 MPa；
b——标准棒状试样，100 MPa；
c——标准棒状试样，120 MPa；
d——小片状试样，80 MPa；
e——小片状试样，100 MPa；
f——小片状试样，120 MPa图7 T91钢700 ℃下蠕变断口形貌Fig.7 Morphology of creep fracture of T91 steel at 700 ℃
图7a～c显示标准棒状试样断口上韧窝主要为等轴韧窝，说明标准棒状试样断裂时主要受正应力作用。图7d～f显示小片状试样断口上出现大量剪切韧窝(典型形貌由圆圈标出，箭头指向韧窝拉长方向)，说明试样断裂时受到剪切应力作用。这说明尺寸变化导致试样在700 ℃、不同蠕变应力下断裂时应力状态发生变化。
各断口韧窝的平均尺寸测量结果列于表3。由表3可见，相对于标准棒状试样，小片状试样韧窝尺寸较小，说明小片状试样塑性变形能力相对较差[21]。
两种试样在温度675～725 ℃、蠕变应力100 MPa下的蠕变断口微观形貌示于图8。由图8可见，蠕变断口主要为纤维区，所有蠕变断口均主要由韧窝组成，说明T91钢在675～725 ℃、100 MPa下蠕变时，主要断裂类型为微孔聚集型韧性断裂，试样尺寸未对蠕变断裂微观形貌产生影响。
表3 T91钢700 ℃下蠕变试样断口韧窝平均尺寸Table 3 Average size of fracture dimple of T91 steel creep specimen at 700 ℃
图8a～c显示，675～725 ℃标准棒状试样断口上韧窝以等轴韧窝为主，说明试样断裂时主要受正应力；
图8d～f显示，675～725 ℃小片状试样断口上韧窝主要为剪切韧窝，说明试样断裂时主要受剪切应力作用。这说明尺寸变化导致试样在不同温度、蠕变应力100 MPa下断裂时应力状态发生变化。
a——标准棒状试样，675 ℃；
b——标准棒状试样，700 ℃；
c——标准棒状试样，725 ℃；
d——小片状试样，675 ℃；
e——小片状试样，700 ℃；
f——小片状试样，725 ℃图8 T91钢100 MPa下蠕变断口形貌Fig.8 Morphology of creep fracture of T91 steel under 100 MPa
各断口韧窝平均尺寸测量结果列于表4。由表4可见，相对于标准棒状试样，小片状试样韧窝尺寸较小，说明小片状试样塑性变形能力相对较差。
表4 T91钢100 MPa下蠕变试样断口韧窝平均尺寸Table 4 Average size of fracture dimple of T91 steel creep specimen under 100 MPa
综上所述，本研究的所有试验条件中，两种尺寸试样断口均主要为纤维区，蠕变断裂类型均为微孔聚集型韧性断裂；
但标准棒状试样主要受正应力作用，小片状试样受剪切应力的作用，而且相同试验条件下小片状试样断口韧窝尺寸相对较小，表明尺寸变化导致试样断裂时所受应力状态发生了改变。综合蠕变性能测试结果，可认为试样尺寸变化造成的受力状态变化是造成稳态速率差异的主要原因。相关文献表明，蠕变试样受力状态会影响试样内部裂纹尖端塑性区受力状态，从而影响裂纹扩展速率，进而影响蠕变速率及断裂时间——试样厚度增加会增大裂纹尖端前沿塑性变形所受的约束，导致裂纹尖端前部分三轴应力度、正应力增大，促进蠕变孔洞形核、扩展及微裂纹的形成与扩展，最终导致蠕变速率增大[18,22]。这些研究均与本文相同条件下小片状试样稳态蠕变速率低于标准棒状试样的结果相吻合。而且，韧窝是空洞核形成、长大、相互连接而成的[23]，标准试样具有更大的正应力，使得其蠕变孔洞更容易形核、长大，并导致其断口韧窝尺寸更大，这也与蠕变断口SEM分析结果相吻合。综上可以推测，尺寸差异造成的应力状态变化是导致小尺寸蠕变断裂时间更长的重要原因。
2.3 尺寸效应影响程度变化规律
分析蠕变性能测试结果发现，小尺寸试样与标准试样的蠕变性能差异(简称尺寸效应)受温度和应力的影响，本文以断裂时间比作为指标衡量尺寸效应影响程度，如图9所示。由图9可见，T91钢的断裂时间比随蠕变温度和应力的变化趋势较复杂。当蠕变温度恒定为700 ℃时，在蠕变应力从80 MPa增大至100 MPa的过程中，断裂时间比无明显变化，但在蠕变应力从100 MPa增大至120 MPa时，断裂时间比则由5.8增加为11，变化明显；
当蠕变应力恒定为100 MPa时，随着温度由650 ℃增大至725 ℃，其断裂时间比则随着温度的升高先增大后减小。为便于比较，图中还示出了其他材料的研究结果。可见，对于P91钢，在650 ℃、蠕变应力120～140 MPa的范围内，断裂时间比变化不大。对于20MnMoNi55钢，在700 ℃下随着蠕变应力由15 MPa增加为30 MPa，其断裂时间比先减小后无明显变化，但在800 ℃下随着蠕变应力由10 MPa增加至30 MPa，其断裂时间比先增大后减小；
同时，温度为700～900 ℃时，15 MPa蠕变应力下的断裂时间比随温度的升高逐渐减小，而25 MPa蠕变应力下的断裂时间比却随温度的升高先减小后增大[8-9]。以上现象均表明，材料在不同应力、温度下有着非常复杂的尺寸效应，目前相关的研究[8-10]认为该尺寸效应的变化与材料塑性变差、发生相变等宏/微观变化有关。
图9 蠕变断裂时间比与蠕变应力和温度的关系Fig.9 Relationship between creep rupture time ratio and creep stress and temperature
对于T91钢，有研究表明，在约700 ℃高温下会发生复杂的微观结构和宏观性能变化，如650 ℃下，T91钢的析出相在时效50 h后会发生溶解、300 h后会发生粗化、500 h后细化且数量增加，当时间延长至1 700 h后析出相则将发生球化[24]；
700 ℃下T91钢时效300 h内时会因小尺寸碳化物析出而性能改善，但500 h后会因晶粒粗化、晶界弱化而性能恶化[25]。因此，可推测T91钢在675～725 ℃蠕变过程中，不同尺寸样品的断裂时间差异导致蠕变过程中不同尺寸试样的微观结构发生了不同的演化，进而影响了断裂时间，并最终导致蠕变试样尺寸效应随蠕变温度、应力的变化规律复杂化。
此外，蠕变试验在高温下进行，试样会被氧化且氧化深度随时间逐渐增大，这会造成试样平行段横截面积减小，导致试样实际所受蠕变应力增加，可能导致测试所得蠕变断裂时间减少[26-27]；
Sawada等[28]的研究显示，氧化只会对材料高温长时蠕变性能产生明显影响。由于无法进行惰性气体下的高温蠕变试验，本文依据T91钢650～750 ℃下氧化动力学研究结果[29-32]，用各试样的蠕变断裂时间计算整个试验过程中氧化造成的材料单位面积增重(结合氧量)，以3/4的Fe/O原子比估算氧化造成的材料损失(温度大于650 ℃，随着温度的升高，T91钢氧化层中Fe3O4会逐渐转化为Fe2O3，因此取3/4的原子比进行保守估算[29-30])，进而估算氧化造成的蠕变试样平行段横截面积的损失、蠕变应力的增大，最终获得相应试验应力下各试样由于氧化造成的实际蠕变应力偏高比例，如图10所示。可看出，温度恒定(700 ℃)时，随着蠕变应力的增大，蠕变断裂时间减少，应力偏高比例下降，氧化造成的影响减弱；
蠕变应力恒定(100 MPa)时，随着温度的升高，虽然氧化速率增大[30]，但蠕变断裂时间迅速减小，导致应力偏高比例下降、氧化造成的影响减弱；
相同试验条件下小片状试样应力偏高比例高于标准棒状试样，这说明蠕变试验时小片状试样测试结果受氧化影响的可能性相对较大。但所有计算结果中应力变化比例最大的试验条件为700 ℃/80 MPa的小片状试样，实际蠕变应力增大不超过5%，其他试样的蠕变应力偏高比例均不超过1%，因此本研究中氧化对尺寸效应的影响不明显。
图10 氧化对实际蠕变应力的影响Fig.10 Effect of oxidation on actual creep stress
1) T91钢在675～725 ℃下蠕变时，不同尺寸试样的蠕变均分为减速蠕变、稳态蠕变和加速蠕变3个阶段，且断裂时间均随温度和蠕变应力的增大而减小，但小片状试样蠕变断裂时间更长、稳态蠕变速率更小。
2) 不同尺寸试样在675～725 ℃下的蠕变断裂均为微孔聚集型韧性断裂；
尺寸变化可导致试样受力状态发生变化，标准棒状试样主要受正应力，小片状试样受剪切应力作用。
3) 样品尺寸改变造成的应力状态变化导致两种试样蠕变行为的差异，蠕变过程中发生的不同微观结构演化是蠕变试样尺寸效应随蠕变温度、应力变化规律复杂的重要原因。
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