王 辰， 赵会林， 梁洪月， 孟德坤， 庆 福， 梁运江， 鲁新蕊
(1.中国科学院东北地理与农业生态研究所，长春 130012；
2.延边大学农学院，吉林 延吉 133002；
3.中水东北勘测设计研究有限责任公司，长春 130021)
溶质弥散在溶质运移的模拟与计算起着关键作用，在地下化学品(农药和化肥)的浸出、污染物的运移、离子交换层析、盐水侵入、矿井水中溶解有机物运移以及土壤和地下水关系等研究中，都有着广泛的应用[1-4]。溶质弥散包括分子扩散和机械分散[5]。机械弥散是指由于水流在复杂的孔隙结构中蜿蜒流动，水流速度在大小和方向上均能发生变化而导致的溶质弥散[6]。许多研究人员对土壤中溶质弥散系数与水通量的关系进行了许多理论分析和实验研究[5,7-8]，但对它们之间的关系仍存在争议，因溶质弥散系数是一个综合反映溶质和土壤物理特性的参数，影响因素很多，而且由于水流速度的时空变异性高，测定过程复杂，无法具有普遍性，不便于实际应用。因此，精确测定溶质弥散系数的大小较为复杂，许多研究者在饱和土柱和非饱和土柱、不同土壤质地下、试验规模下研究溶质弥散系数随水流速度的变化，认为弥散系数与水流速度成线性关系[9-16]，但Mahmoodulu研究结果与上述结果并不一致，其发现弥散系数与孔隙水流速度间呈指数性状，且在相同速度下细砂土的溶质弥散小于粗砂土，除孔隙水流速度外，水动力弥散系数还与孔隙度和孔隙分布有关，土壤孔隙弯曲率越大，水动力弥散系数越大[4]。溶质弥散性是多孔介质的固有特性[14]，而孔隙水流速度、迁移速率、研究规模和土壤质地都是影响溶质弥散的重要因素，有研究者认为溶质弥散性在低水速时是恒定的，在高水流速度下，弥散性随着迁移距离的增加而增加[17]，这与Bownman等[18]研究结果存在差异。质地较细的土壤中溶质弥散高于质地较粗的土壤，但2种土壤之间没有显著差异。饱和原状土的弥散性高于非饱和土，但在填充土中表现出明显相反的趋势，质地较粗的饱和土壤溶质弥散性不随水流速率变化[11]，且非饱和砂土土柱的弥散性是饱和土柱的7倍[19]。
虽然许多研究已经在溶质弥散和土壤水流速度之间建立了联系，但在更高水流速度下严格评估水流通量和土壤质地对溶质弥散影响的研究很少。因此，需要对不同土壤中水流通量对溶质弥散的影响进行研究。近年来，时域反射法(TDR)以损伤小、精度高、测量范围一定的优点，成为研究溶质迁移的热门方法。它可以同时连续地原位测量一定深度的土壤含水量和电导率。一些研究表明，TDR是确定饱和和非饱和土壤中穿透曲线的有力工具[20-22]。该研究将TDR技术应用于一维稳态饱和土柱试验中，以Cl-作为示踪剂，用于实时定量测量穿透曲线(BTCS)。该研究通过研究饱和条件下不同土壤质地性质和不同水流通量对溶质弥散的影响，明确不同质地土壤中溶质弥散系数对含水量和水流速度的依赖性，研究结果可为地下水污染的评估和修复措施的制定提供相关理论基础。
1.1 饱和土柱
在恒温培养箱(20±1) ℃中，将砂土、粉壤土和砂质粘土壤进行了室内试验。表1为每个土壤样品的粒度分布、土壤容重和有机质含量。土壤样品被风干、研磨、过2 mm筛，用蒸馏水湿润至含水量为10%，充分混合。土壤填充前，将有机玻璃管放在有机玻璃帽上，然后将湿土均匀地装入管中，达到所需的容重(表1)。如Lu等[22]所述，有机玻璃柱(直径8 cm，高度35 cm)的内表面被粗糙化以形成1 mm的结霜层，这增加了内表面的粗糙度，并在土壤颗粒和内壁之间建立了更紧密的连接。填充8个相等的层以增强均匀性。在土壤样品的两端放置1层1.5 cm厚的玻璃珠和4层尼龙布作为倒置过滤器。管道的两端使用橡胶垫圈和可拆卸的有机玻璃盖密封。13个有机玻璃管(0.4 cm内径)通过底部和顶部有机玻璃盖直插入，分别作为入口和出口分配器，最大限度的减少入口附近水的发散和出口附近水的汇聚。通过柱中间的预切孔将TDR探针水平嵌入土壤样品中，并用蜡填充探针和管道之间的空隙。Ren等人详细描述了TDR方法的基本特征[23]。只将探针的针头部分插入土壤样品中，以避免传感器体对水流通量的影响。实验装置的示意图和入口、出口的正视图如图1所示。最后，通过使用Marriotte瓶从柱底部强迫水向上通过土壤，将填充的土柱缓慢饱和，然后保持平衡72 h，直到所有CO2溶解并从土壤样品中除去。
表1 供试土壤的粒径分布、容重和有机质(OM)含量
图1 实验土柱示意图
1.2 饱和土壤溶质迁移试验
当土柱平衡后，使用KCl作为溶质示踪剂((Fisher科学化学公司)，利用蒸馏水稀释至合适的电导率(300～2 500 μs/cm)。使用DHL-A型蠕动泵从土柱底部向顶部输送KCl溶液，获得稳定的均匀的饱和流场。利用注射器和蠕动泵建立稳定的Jw(土壤水通量)，通过水随时间的增加确定Jw。当达到稳态条件，与之前溶液相同的速度注入高浓度的KCl作为置换溶液，当流出的KCl浓度与注入时KCl的浓度相等时，试验结束。在该试验中，注入饱和土柱的Jw分别为1.4～21.2、1.4～19.4和1.2～13.3 cm/h。每隔60 min测量1次热脉冲，共测量6次
1.3 溶质迁移模拟实验
均质土的一维守恒溶质迁移方程用对流-弥散方程(CDE)(公式1)[24]表示:
(1)
式中，C表示溶质浓度,kg/m3；
t表示时间,s；
v表示孔隙水流速；
D是有效纵向弥散系数,m2/s，是分子扩散和机械分散的组合[5]，表达式为:
(2)
式中，α是孔隙水流速度和迁移路径差异导致的溶质纵向分散性,m；
De是分子搅拌导致的自由水中溶质的有效分子弥散系数,m2/s。若分子弥散的影响与流速相比微不足道时，即De<<αvn，那么α表达式为:
(3)
式中，v是孔隙-水流速度或溶质最高速率，表达式为:
(4)
式中，Jw表示土壤水通量，θ表示土壤容积含水量,m3/m-3。
如果假设一个垂直于x-y平面的溶质源，位于(x，y)=(0,0)，并且纵向溶质分散发生在x方向，则归一化解析式可以由Van Genuchten和Parker[25]关于稳态流动条件得出：
(5)
式中，左侧的项表示穿透完成时土柱流出物中Cl-(Cx，t)相对土柱流出物中获得的最大溶质电导率(Cm)，erfc是互补误差函数。
1.4 溶质弥散系数
TDR已被用于获得BTCS，随后可以通过将BTCS拟合到CDE来获得原位溶质迁移参数[26]。通过使用TDR测量随时间变化的EC值，以响应流入溶液电导率的变化，使用以下关系式获取探针插入位置处Cl-的残留电导率[26]，即获得BTCS。
(6)
式中，等式的左侧表示在深度(x)和时间(t)驻留电导率(ECx,t)测量值的相对Cl-电导率，ECi是溶液浓度阶跃变化之前测量的背景体积电导率；
ECm是BTCS完成时获得的最大电导率。
获得数据后，通过使用Parker和Van Genuchten开发的CXTFIT程序优化CDE模型与TDR探头观察到BTCS之间的拟合，获得弥散(D)。以出水Cl-的孔隙水流速(v)、x和TDR电导率数据(ECx,t)作为输入常数，ECi和ECm作为拟合参数。v的值由使用方程(4)的试验条件计算；
x为17.5 cm，这是TDR探头位置距离(x，y)=(0,0)的距离。所有数据均使用CXTFIT版本2.1拟合到CDE。x-y的平面位于(x,y)=(0,0)。
2.1 穿透曲线
溶质BTCS反映了多孔介质中溶质混溶驱动和迁移的特征，研究人员可以通过它识别和研究孔隙特征和溶质迁移机制。CDE模型模拟的BTCS相对于TDR测量BTCS的R2>0.99，表明CDE模型可以很好地描述BTCS。由图2可知，CDE模型与一些Jw的实际测量值之间的密切相关，对于较高的Jw，测量结果与模拟的BTCS拟合良好，但对于较低的Jw，拟合结果稍差。不同质地土壤的完全穿透时间存在明显差异，粉壤土和砂质粘壤土的初始和完全穿透速度比砂土慢，且砂质粘壤土最慢。Jw接近2.0×10-5m/s时，砂土、粉壤土和砂质粘壤土初始穿透时间分别为40、60 和65 min，完全穿透时间分别为110、170和265 min。结果表明，在相同试验条件下，砂质粘壤土的水动力分散效应强于砂质土和粉壤土，原因可能在于砂质粘壤土的粘粒含量最高(表1)，使其具有更多的小孔隙和更高的弯曲度。上述结果表明，土壤粘粒含量是影响溶质迁移的重要因素，粘粒含量越高，弥散效应越大。此外，Jw影响着突破时间和BTCS的形状，Jw越高，BTCS越陡，初始穿透和完全穿透时间越短。如在砂土试验中，当Jw分别为0.73×10-5、2.11×10-5和5.57×10-5m/s时，相对浓度(C/C0)从初始变化到平衡的时间分别为95、60和22 min；
与粉壤土和砂土相比，砂质粘壤土BTCS在低Jw时存在明显的拖尾现象，在高Jw时拖尾现象减弱。由表2还可以看出，CDE模型模拟的砂土BTCS比粉壤土和砂质粘壤土更接近实际测量。
图2 土壤水流通量为10-5 m/s时，砂土、粉壤土、砂质粘壤土的实测穿透曲线与CDE方程的比较
表2 对流扩散方程(CDE)模型参数
2.2 溶质弥散系数
由CXTFTI模型计算，3种不同质地土壤中溶质弥散系数与Jw的函数见图3。在Jw测量范围内，D随给定土壤的Jw增加而增加。例如，对于砂质粘壤土，Jw为3.7×10-5m/s时，D值比Jw为1.6×10-5m/s时高82%。土壤质地越细，D随Jw增加越快。随着Jw的增加，不同土壤间D的差异变大，即在一定Jw下，土壤粘粒含量越高，D随Jw的增加而增加越快。从BTCS(图2)来看，相对浓度发生变化，平衡时间提前，这表明弥散的效果增强。对于不同质地的土壤，随着Jw的增加，土壤质地越细，溶质弥散系数越大；
在Jw较低(< 0.7×10-5m/s)时，不同土壤质地的D值无明显差异。然而，在高Jw(>3.5×10-5m/s)条件下，砂质粘壤土的D值比砂土高80%，比粉壤土高68%。这些结果表明，Jw和土壤质地是决定D值的2个主要因素。砂质粘壤土拥有较高的D值，是由于砂质粘壤土中有较高的粘粒含量(表1)和大部分表面负电荷，增强了对Cl-的排斥，并使其产生更多的小孔隙和高弯曲度，从而增强了孔隙水速度的不均匀性质。因此，机械弥散效应在砂质粘壤土中非常显著，而在砂土中不显著。
图3 溶质弥散系数
溶质弥散系数与土壤JW的函数采用非线性回归分析的幂函数表示(表3)：均方差相对较小且R2接近1，表明幂函数描述溶质弥散系数与水通量的关系是可靠的。
表3 溶质弥撒系数与JW的幂函数表达式
2.3 溶质弥散
溶质弥散性由Jw和溶质弥散系数计算得到(公式3)。不同质地土壤中与Jw相关的溶质弥散性如图4所示，其中,虚线代表平均溶质弥散性。Jw对溶质弥散性的影响不显著。在该研究的条件下，砂土、粉壤土和砂质粘壤土中的弥散性分别为0.084、0.175和0.443 cm，顺序为砂质粘壤土>粉壤土>砂质壤土。砂质粘壤土中的分散性是砂土的5.3倍，是粉壤土的2.3倍。
图4 溶质弥散度
3.1 溶质弥散系数随土壤质地和水分通量变化
该研究中，在Jw范围内，D和Jw之间是线性相关的，不同于其他研究[5,27-28]。Shukla等在孔隙水流速度大于2.7×10-7m/s的壤土和粉壤土土柱中显示了孔隙水速度和溶质弥散的线性关系[7]。相反，Freeze等指出溶质弥散系数不仅取决于流动速度，还取决于土壤特性和研究规模[29]。Sepaskhah等指出，饱和壤土中硝酸盐的D与孔隙水流速度不呈线性关系，而与平方孔隙流水速度相关[30]。平均粒径较高的砂土纵向D比平均粒径较低的砂土更受平均孔隙水流速度的影响。他们认为该系数主要取决于粒径[4]。造成上述结论的不同，可能是因为复杂的土壤孔隙系统和孔隙水流动行为。这是因为溶质水动力弥散系数反映了土壤的物理特性。影响溶质弥散的因素很多，如孔隙状态、含水量、流速、溶质性质、迁移距离、研究区域和计算方法等。不同实验对象和条件下的结果往往相差甚远，只能在相同的实验条件下进行比较。
3.2 溶质弥散度随土壤质地和水通量密度变化
该研究中，溶质弥散性依赖于土壤结构，独立于土壤水分通量。这些结果与Yule等和Toride等的结论一致，即在饱和条件下，相同试验材料中的弥散性与Jw几乎恒定[14,31]。然而，Shukla等研究表明，溶质弥散性仍然独立于空间和速度尺度，并取决于2种土壤的土壤类型[7]。Bedmar等研究表明，弥散与粘粒含量显著相关[32]。在饱和均质混合介质中，饱和均质混合介质中增强非费克行为的比例取决于存在的粘粒比例[33]。此外，一些研究表明，弥散性随Jw的增加而减少[34-36]，但也有研究表明，弥散性随Jw的增加而增加[27]。在该研究的试验条件下，砂土、粉壤土和砂质粘壤土中的溶质弥散性可以表示为长度，分别为0.084、0.175和0.443 cm。这些发现与Freeze等提出的溶质弥散性约为0.01～2 cm的研究相近，与Pickens的发现一致，溶质弥散性约为0.003 5 cm，砂土中的传输距离为30 cm[29,37]。在该研究中，对于不同质地的土壤，溶质弥散性取决于多孔介质特征，最大的弥散性发生在砂质粘壤土中，其次是粉壤土，最后是砂土。这表明，土壤质地越细，孔径和弯曲度的变异性越大，弥散性也越大。在质地精细的土壤中，弥散性通常更大，因为小孔隙与结构大孔结合在一起可以有效地弥散溶质[11,38]。这些结果表明溶质弥散性完全由土壤质地决定，是反映多孔介质特征的物理参数，可以被认为是土壤孔隙异质性的衡量标准。
在该研究中，使用Cl-作为示踪剂，使用TDR技术与反模型试验分析了一维饱和水流下溶质对水通量和土壤质地的弥散。研究显示，溶质弥散系数是土壤水通量的幂函数，其大小取决于水流速度和土壤质地，反映了复杂多孔介质中溶质和水的混合程度。质地越细或水流速率越高，溶质弥散系数越大。在该研究设定的水通量范围，溶质弥散性的大小不随水通量的变化而变化，主要取决于土壤质地。砂质粘壤土的溶质弥散性约为砂土的5.3倍，是粉壤土的2.5倍。结果表明，溶质弥散系数主要取决于土壤质地和结构特征。
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